Avec sa voix de soprano, elle contribue à donner au tango des accents féminins et dramatiques, et enregistre son premier disque dès 1926. Elle débute à l'écran sur Adios, Argentina (Mario Parpagnoli, 1930), participe à la parade de Tango (Luis Moglia Barth, 1933), monte en tête d'affiche avec El alma del bandoneón (M. Soffici, 1935) et obtient une large consécration à partir de Ayúdame a vivir (J. A. Ferreyra, 1936). La fulgurante ascension de la principale star d'un cinéma argentin au faîte de son rayonnement coïncide avec le déclin de Ferreyra, véritable créateur, le premier à contourner les difficultés de scénario des films de Libertad Lamarque par l'irruption d'une chanson. D'autres artisans, plus dociles, se mettent donc au service de cette vedette envahissante : Luis Cesar Amadori (Madreselva, 1938 ; Caminito de gloria, 1939), Luis Saslavsky (Puerta cerrada, 1939 ; La casa del recuerdo, 1940) et Carlos Borcosque (Una vez en la vida, 1941 ; Yo conocí a esta mujer, 1942), notamment. Elle part pour le Mexique après l'arrivée au pouvoir de Perón, et y commence une seconde carrière en même temps que Luis Buñuel (Gran Casino, 1946). Sans se départir de l'image mélodramatique qu'elle exploite alors jusqu'à satiété, Libertad Lamarque est désormais associée à des films encombrés de conventions et de stéréotypes : La marquesa del barrio (Miguel Zacarías, 1950), La mujer sin lágrimas (Alfredo B. Crevenna, 1951), La mujer X (Julián Soler, 1954).
